A középkori építészet történetének kutatója volt. Műemlék helyreállítási tevékenységében a - ma már meghaladott - purista (stílustisztaságra törekvő) irányzat egyik legjelentősebb képviselőjeként teremtett iskolát. Építészetelméleti munkásságában és néhány meg nem valósult tervében a 19. századi új építőanyagok és szerkezetek (vas, üveg) alkalmazásának egyik úttörője.

Viollet-le-Duc, bár Garnieval szemben alulmaradt az 1861-es operaházi tervpályázaton, nem kevésbé volt híres, mint riválisa, elsősorban igen foglalkoztatott műemlék restaurátori tevékenysége révén. Amiként Ruskin a középkorra alapozott elméletével Scottot és az angol neogótikusokat lelkesítette, ugyanúgy lelkesítette Viollet-le-Duc-ot V. Hugo regénye, a "Notre-Dami toronyőr". Angliában a neogótika azonban elsősorban érzelmi és etikai alapon hódított, Viollet-le-Duc középkor-rajongását racionális meggondolások fűtötték. Szerinte ugyanis a történeti stílusok között bordás boltozásával és támív-támpillér rendszerével a gótika képviselte a legtisztább, legátgondoltabb és a leggazdaságosabb szerkezeti elvet, melyet korának építészetében is gyümölcsöztetni lehetne. Entretiens sur 1'architecture c. 2 kötetes művében (1854-68) egyenesen azonos rokonságot látott a gótikus vázszerkezet és a 19. század vasvázas építési módja között. Lelkesedett korának nagy mérnöki szerkezeteiért és síkra szállt az új anyagoknak, különösen a vasnak és az új technikáknak az elterjesztéséért. Ennek ellenére, mint alkotó építész (Saint Denis templom) sohasem tudott a középszerűségből kiemelkedni. Restaurátori munkásságában, melyek közül a legjelentősebbek Párizsban a Ste. Chapelle és a Notre Dame, továbbá Vezelay, Amiens, Laon és Reims székesegyházai, valamint Carcasson vára műemlék stílusegységének az újjáteremtésére, a későbbi korok hozzáépítéseinek, változtatásainak az eltüntetésére és a mű szellemében történő kiegészítésére törekedett. Eltávolított az épületről mindent, amit későbbi korok tettek hozzá, s kiegészítve úgy állította helyre, egységes stílusban, amilyen a keletkezése idején volt, ill. amilyennek meggyőződése szerint eredetileg lennie kellett. Így épített újjá többek között Pierrefonds-ban egy gótikus várkastélyt. "Restaurálni egy épületet nem annyit jelent, hogy ismét jó karba hozzuk, hanem annyit, hogy olyan teljességet adunk neki, amely talán sohasem volt meg.." - mondta. Európai hatására jellemző, hogy restaurálási felfogását a 19. sz. 2. felében széltében hosszában követték. Jó kapcsolata a császári házhoz sok megbízáshoz juttatta. Egyik legsikerültebb és mintát teremtő alkotása Pierrefond várának helyreállítása. Nagy hatású könyveket írt - A 11–16. századi francia építészet magyarázó szótára (Építészeti Szótár 10 kötetben) és A francia bútorművészet a Karoling-kortól a reneszánszig címmel.