1928 környékén Dalít filmötlettel kereste fel barátja, Luis Buñuel. Az andalúziai kutyát anyja pénzéből szándékozta elkészíteni. A két művész saját fantáziaképeit rendezte egymás mellé. Buñuel tépett felhőt látott, amely elúszik a Hold előtt, majd egy szemgolyóba hasító borotvát. Dalí hangyáktól nyüzsgő kézről és rothadó szamárról álmodott. Egy alapszabályban állapodtak meg - Dalí a későbbiekben mindig hű maradt ehhez -, a filmbe nem kerülhet olyan gondolat vagy kép, amelynek ésszerű, lélektani vagy kulturális magyarázata van. A filmet 1929-ben mutatták be. Ez a film egy csapásra meghozta a hírnevet alkotói számára.  Dalí magánkívül volt örömében.

Részlet "Az andalúziai kutya" című filmből

Második filmjük az 1930-ban bemutatott Az aranykor (L' Age d'Or) botrányt kavart. Dalí ismét Buñuellel közösen írta a forgatókönyvet, ám a két barát többé nem volt egyazon hullámhosszon. Dalí sok csontot akart, szentségtartókat meg Cap de Creus ősvilági sziklái között fürdőző érseket. Buñuel azonban "a maga naivitásával és aragóniai makacsságával mindezt iskolás antiklerikalizmussá sekélyesítette". A végeredmény mégis az volt, hogy Dalíról többet beszéltek, mint valaha.

Részlet "Az aranykor" című filmből